更新时间：2023-10-06 23:36:54 点击量：
锡基钙钛矿以其可调的光学带隙，高载流子迁移率和长的热载流子寿命，被视为替代铅基钙钛矿的最有潜力的光伏技术之一。然而，锡基钙钛矿中的二价锡离子（Sn2+）易被氧化为四价锡离子（Sn4+）,可导致严重的p型自掺杂和载流子的非辐射复合，IM电竞影响锡基钙钛矿太阳能电池的效率和稳定性。尽管可以通过封装等技术手段避免锡基钙钛矿同水氧的接触，但在电池运行过程中仍能观测到Sn2+的氧化现象。
有鉴于此，本工作以混合阳离子锡基钙钛矿为例，探讨了锡基钙钛矿在惰性气体氛围下的自氧化分解机制。通过将锡基钙钛矿模拟为包覆着有机/无机阳离子的Sn-I八面体框架，发现当光子注入锡基钙钛矿晶格时，锡基钙钛矿晶格中的MA+/FA+有机阳离子通过耦合作用向Sn-I八面体框架传递能量，导致Sn-I八面体框架发生结构性扭曲。能量的持续累积导致Sn-I键发生断裂并释放自由碘离子（I-）,随后以单质碘（I2）的形式将Sn2+氧化为Sn4+。此外，锡基钙钛矿太阳能电池在运行过程中产生的焦耳热削弱了Sn-I键的强度，加速了整个光分解反应的进程。基于以上发现，我们通过开发一种光-暗循环测试方法，并掺杂一定比例的Cs，实现对弹性锡基钙钛矿晶格的调控，最终制备了光电转换效率（PCE）为14.41%的锡基钙钛矿太阳能电池。
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